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《Nature Materials》報(bào)道我校金萬勤教授團(tuán)隊(duì)在膜領(lǐng)域的重要進(jìn)展“幾何學(xué)指導(dǎo)構(gòu)筑完美MOF晶格孔，實(shí)現(xiàn)高效分子篩分”
時(shí)間：2023-05-12
來源：
作者：材料化學(xué)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
攝影： 編輯：趙蕾
上傳：
5月11日，國際頂級期刊《Nature Materials》在線發(fā)表了我校金萬勤教授團(tuán)隊(duì)題為“Eliminating lattice defects in metal-organic framework molecular-sieving membranes”的研究論文。我校劉國振博士后為第一作者、劉公平教授和金萬勤教授為共同通訊作者，參與單位有蘇州實(shí)驗(yàn)室、南京大學(xué)和沙特阿卜杜拉國王科技大學(xué)。
分子/離子的分離在能源、環(huán)境、水資源、化工等領(lǐng)域占有舉足輕重的地位，膜技術(shù)作為一種高效節(jié)能的分離技術(shù)在其中發(fā)揮至關(guān)重要的作用。其中，金屬有機(jī)骨架（MOF）是新一代分子篩膜材料，然而制備具有完美晶格孔的MOF膜仍然面臨著巨大挑戰(zhàn)，長期以來一直未能取得突破。為此，我校金萬勤教授團(tuán)隊(duì)與南京大學(xué)數(shù)學(xué)系呂勇教授、沙特阿卜杜拉國王科技大學(xué)韓宇教授團(tuán)隊(duì)等多方合作，通過數(shù)學(xué)、化學(xué)、材料等多學(xué)科的交叉研究，發(fā)現(xiàn)幾何學(xué)中的球致密堆積問題（也被稱為世紀(jì)著名的“吻數(shù)Kissing Number”問題，早在17世紀(jì)科學(xué)家開普勒和牛頓相繼提出），可用于指導(dǎo)構(gòu)筑完美的MOF晶格及其分離膜（圖1）。他們建立了預(yù)測晶格缺陷的概率模型，并提出了高概率理論配位策略，通過控制膜合成條件增加有機(jī)配體和金屬團(tuán)簇間的碰撞概率，成功構(gòu)筑了無晶格缺陷的完美晶體膜結(jié)構(gòu)。
圖1.數(shù)學(xué)指導(dǎo)構(gòu)筑無晶格缺陷MOF膜
他們利用超低劑量高分辨電子顯微成像技術(shù)，首次直接觀察到MOF膜中的晶格缺陷及其被消除后的完美晶格結(jié)構(gòu)（圖2）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，無晶格缺陷的MOF膜僅允許小于晶格孔的分子快速通過，而大于晶格孔的分子或離子被截留，從而實(shí)現(xiàn)了水和離子的高效分離，以及性能高于文獻(xiàn)報(bào)道1-2個數(shù)量級的甲醇/碳酸二甲酯共沸物分離，極具工業(yè)應(yīng)用前景。
圖2. MOF膜晶格缺陷消除前后的高倍電鏡圖以及分子尺度分離性能
受幾何學(xué)啟發(fā)提出的高概率理論配位策略，不僅實(shí)現(xiàn)了完美晶格孔道的成功構(gòu)筑及其高效分子尺度分離，還為精確操縱晶格缺陷以調(diào)控亞納米限域空間尺寸及其分子傳輸提供了新路徑。該工作也為探索多學(xué)科交叉研究創(chuàng)造先進(jìn)材料提供了范式參考。
該研究得到了國家自然科學(xué)基金、協(xié)同創(chuàng)新中心、中國博士后科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。
Nature Materials –News & views邀請澳大利亞Monash大學(xué)Huanting Wang教授以“Unlocked sieving potential”為題對該工作進(jìn)行專文評述（https://doi.org/10.1038/s41563-023-01551-y），認(rèn)為本研究為消除晶格缺陷提供了一種優(yōu)雅而有效的策略，也將豐富MOF膜的精確剪裁工具箱，并釋放其用于可持續(xù)分離技術(shù)的潛力。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-023-01541-0
作者：材料化學(xué)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室；審核：仲盛來
